Leidt het stabiliseren van polarons tot nieuwe fysica?

Natuurkundigen van EPFL hebben een formulering ontwikkeld om het al lang bestaande probleem van elektron-zelf-interactie op te lossen bij het bestuderen van polaronen – quasideeltjes geproduceerd door elektron-fonon-interacties in materialen.

Het werk kan volgens de onderzoekers leiden tot ongekende berekeningen van polaronen in grote systemen, systematische studies van grote sets materialen en moleculaire dynamica die zich over lange tijdsperioden ontwikkelt.

Een van de vele eigenaardigheden van de kwantummechanica is dat deeltjes ook als golven kunnen worden beschreven. Een bekend voorbeeld is het foton, het deeltje dat bij licht hoort.

In geordende structuren, bekend als kristallen, kunnen elektronen worden gezien en beschreven als golven die zich over het hele systeem verspreiden. Terwijl elektronen door het kristal bewegen, worden ionen periodiek in de ruimte gerangschikt.

Als je een extra elektron aan het kristal zou toevoegen, zou de negatieve lading ervan de ionen eromheen van hun evenwichtsposities kunnen verwijderen. De elektronenlading zou zich in de ruimte lokaliseren en zich koppelen aan de omringende structurele – ‘rooster’ – vervormingen van het kristal, waardoor een nieuw deeltje zou ontstaan ​​dat bekend staat als een polaron.

“Technisch gezien is een polaron een quasi-deeltje, bestaande uit een elektron dat is ‘aangekleed’ door zijn zelf-geïnduceerde fononen, die de gekwantiseerde trillingen van het kristal vertegenwoordigen”, zegt Stefano Falletta van EPFL’s School of Basic Sciences. Hij vervolgt: “De stabiliteit van polaronen komt voort uit een competitie tussen twee energiebijdragen: de winst als gevolg van ladingslokalisatie en de kosten als gevolg van roostervervormingen. Wanneer het polaron destabiliseert, delokaliseert het extra elektron over het hele systeem, terwijl de ionen hun evenwichtsposities herstellen.”

Hij heeft artikelen gepubliceerd in Physical Review Letters en Physical Review B waarin een nieuwe benadering wordt beschreven voor het oplossen van een belangrijke tekortkoming van een gevestigde theorie die natuurkundigen gebruiken om de interacties van elektronen in materialen te bestuderen. Deze dichtheidsfunctionaaltheorie of DFT genoemd en wordt gebruikt in de natuurkunde, scheikunde en materiaalkunde om de elektronische structuur van veellichamensystemen zoals atomen en moleculen te bestuderen.

DFT is een krachtig hulpmiddel voor het uitvoeren van ab-initio berekeningen van materialen, door vereenvoudigde behandeling van de elektroneninteracties. DFT is echter vatbaar voor onechte interacties van het elektron met zijn eigen zelf – wat natuurkundigen het zelfinteractieprobleem noemen. Deze zelfinteractie is een van de grootste beperkingen van DFT, wat vaak leidt tot een onjuiste beschrijving van polarons, die vaak gedestabiliseerd zijn.

“In ons werk introduceren we een theoretische formulering voor de zelfinteractie van elektronen die het probleem van polaronlokalisatie in de dichtheidsfunctionaaltheorie oplost”, zegt Falletta. “Dit geeft toegang tot nauwkeurige polaron-stabiliteiten binnen een rekenkundig efficiënt schema. Onze studie effent de weg naar ongekende berekeningen van polaronen in grote systemen, in systematische studies met grote sets materialen, of in moleculaire dynamica die zich over lange tijdsperioden ontwikkelt.”